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校内外事新闻

国际知名期刊《自然-通讯》(Nature Communications)刊发我校青年教师龙波及其合作者研究成果
2019-10-23  

近日,据国家自然科学基金委员会网站报道,在国家自然科学基金项目(41775125)等资助下,我校龙波教授及其合作者,运用理论计算方法研究了Criegee中间体极快速的单分子反应途径,发现含有羰基的五个碳原子或六个碳原子的稳定Criegee中间体具有很低的大气氧化性。研究成果以“Rapid unimolecular reaction of stabilized Criegee intermediates and implications for atmospheric chemistry(稳定的Criegee中间体快速的单分子反应及其对大气化学的影响)”为题,在《自然-通讯》(Nature Communications)在线发表,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09948-7。

Criegee中间体由烯烃臭氧化过程产生,其参与了多个关键的大气化学过程,如羟基自由基、硫酸、高含氧性有机分子、高聚物等的生成,对大气氧化性和新粒子形成有着重要的影响,在大气复合污染过程中起到关键的作用。但由于Criegee结构复杂、寿命短,带来了理论和实验研究上的巨大挑战,相关的反应动力学参数及反应机理信息也十分缺乏,使得相关的研究仍然是目前大气化学界所关注的热点。

龙波教授及其合作者利用最新发展的密度泛函方法和能量复合计算方法研究了不同结构下Criegee中间体及其大气寿命,揭示了Criegee中间体对其大气氧化性的影响。结果发现:具有羰基的五个碳原子或六个碳原子的稳定的Criegee中间体能够发生极快速的单分子反应,其反应速率比对应的氢转移路径大约快5个数量级。从而限制了这类Criegee不能氧化二氧化硫使其形成硫酸,且单分子反应途径不产生羟基自由基,表明该类Criegee中间体具有很低的大气氧化性(如图)。论文研究成果可以为污染模式提供关键参数,并对厘清大气复合污染的形成机制提供重要依据。

图Criegee中间体极快速的单分子反应途径及大气寿命

作为材料领域顶级期刊之一《自然-通讯》(Nature Communications)对论文质量要求非常严格。上述研究工作涉及大量的实验工作和谨慎的重复性求证工作,龙波教授及其合作团队历经多年艰苦卓绝的研究工作,期间克服了种种困难,突破了诸多研究难题,取得了今日的成果。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09948-7

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